Πρώτος ιδιοκτήτης του Κτήματος φέρεται ο Βρετανός αρχαιολόγος Stin, ο οποίος σκόπευε να πραγματοποιήσει σε αυτό ανασκαφές. Μετά το πέρας αυτών, ο Stin πώλησε το Κτήμα στον συμπατριώτη του – επίσης αρχαιολόγο- Will. Από τον τελευταίο το αγόρασε ο Ανδρέας Συγγρός πιθανότατα γύρω στο 1875, την ίδια δηλαδή περίοδο που παντρεύτηκε την Ιφιγένεια.
ΙΦΙΓΕΝΕΙΑ ΣΥΓΓΡΟΥ (1842-1921)
Η Ιφιγένεια Ανδρέα Συγγρού γεννήθηκε το 1842, κόρη του Ιωάννη και της Αγλαΐας Μαυροκορδάτου και ζούσε στη Χάλκη με καταγωγή από τη Χίο. Διαθέτοντας αρχοντικό παράστημα, κατόρθωσε να σαγηνεύσει τον Εθνικό ευεργέτη Ανδρέα Συγγρό που – αν και εκ πεποιθήσεως εργένης – τελικώς θα την παντρευτεί ανήμερα το Πάσχα του 1875. Εκείνος ήταν 44 και η Ιφιγένεια 33 ετών, και έζησαν μαζί 25 ευτυχισμένα χρόνια αποκτώντας έναν γιο. Η Ιφιγένεια άφησε την τελευταία της πνοή στην Αθήνα το 1921.
Αφιέρωσε εξ' ολοκλήρου τη ζωή της στην προστασία της παιδικής ηλικίας, ήταν η πηγή έμπνευσης και η κινητήριος δύναμη κάθε φιλεύσπλαχνης ενέργειας και επιλογής ανθρωπιστικού χαρακτήρα του συζύγου της, υποκινώντας τη συστηματικότερη καλλιέργεια των φιλανθρωπικών πρωτοβουλιών του. Η συνολική κοινωνική της δραστηριότητα ως μια από τις πρωτοπόρες γυναικείες φυσιογνωμίες της αθηναϊκής κοινωνίας στον τομέα της πρόνοιας. Διετέλεσε πρόεδρος επί σειρά ετών του Νοσοκομείου «Ευαγγελισμός», του διοικητικού συμβουλίου του Αμαλιείου Ορφανοτροφείου και του Συλλόγου Εκπαιδεύσεως Νεανίδων.
Μετά το θάνατο του συζύγου της, η Ιφιγένεια Συγγρού θα ζήσει για περισσότερο από 20 χρόνια στη μεγαλοπρεπή έπαυλη του Κτήματος Συγγρού. Βασική της φροντίδα υπήρξε η προσπάθεια για την ολοκλήρωση των οραμάτων τους, όπως αυτά είχαν διατυπωθεί στη διαθήκη του.
Έτσι, θα μεριμνήσει για τη δημοσίευση των Απομνημονευμάτων του Ανδρέα Συγγρού, την ανέγερση του Νοσοκομείου «Ανδρέας Συγγρός», και δωρεές χρηματικών ποσών για τη βελτίωση του συστήματος ύδρευσης των Αθηνών και για τη κατασκευή της λεωφόρου που φέρει το όνομα του εθνικού ευεργέτη.
O θάνατός της (1921) έκανε φτωχότερη την κοινωνική μέριμνα στην Ελλάδα. Με τη διαθήκη της κληροδότησε στο ελληνικό υπουργείο Εξωτερικών το Μέγαρο Συγγρού στη συμβολή της σημερινής Βασιλίσσης Σοφίας και Ζαλοκώστα, αλλά και σημαντικά χρηματικά ποσά για σκοπούς κοινωφελών ιδρυμάτων. Η δωρεά του Κτήματος Συγγρού στην Ελληνική Γεωργική Εταιρεία (σήμερα Ι.Γ.Ε.) συνιστά την κορωνίδα της συνολικής προσφοράς της για την παιδική ηλικία και νεότητα.
Το 1921, με βάση τα οριζόμενα στη διαθήκη της Ιφιγένειας Συγγρού, το ομώνυμο Κτήμα κληροδοτήθηκε στην τότε Ελληνική Γεωργική Εταιρεία, προκειμένου να ιδρυθεί σχολή κηπουρικής, πτηνοτροφίας, μελισσοκομίας, σηροτροφίας, και κτηνοτροφίας με αποστολή την εκπαίδευση «καλών γεωργών και κηπουρών». Στην ουσία αποτέλεσε τον πρόδρομο του Γεωπονικού Πανεπιστημίου Αθηνών.
Το Κτήμα αποτελούσε ουσιαστικά τον περιβάλλοντα χώρο της έπαυλης του Ανδρέα Συγγρού,ενώ πλαισιωνόταν από σειρά εγκαταστάσεων και βοηθητικών κτιρίων (οικίες για τους εργάτες, στάβλοι, αμαξοστάσια, ελαιοτριβείο, αλευρόμυλος). Οι σπουδαιότερες σωζόμενες από αυτές έως και σήμερα είναι το βουστάσιο και ένας μικρός ναός. Αυτός ακριβώς ο ναός χαρακτηρίζεται από μία σημαντική ιδιαιτερότητα.
Το παρεκκλήσιο του Αγίου Ανδρέα είναι ο μοναδικός ορθόδοξος γοτθικού ρυθμού ναός στην Ελλάδα. Κατασκευάστηκε με βάση τα σχέδια του Γερμανού αρχιτέκτονα Έρνεστου Τσίλλερ, μαθητή του Θεόφιλου Χάνσεν. Λαμβάνοντας ως δεδομένο ότι ο Ερνέστο Τσίλλερ επισκεπτόταν συχνά τη Βιέννη προκειμένου να ενημερωθεί για το αρχιτεκτονικό γίγνεσθαι και τις τάσεις που επικρατούσαν, είναι φυσικό να επηρεάστηκε από το έργο του δασκάλου του. Αυτό που ίσως δεν θα γίνει ποτέ γνωστό είναι εάν η χρήση του συγκεκριμένου ρυθμού για το μικρό ορθόδοξο ναϋδριο του Αγίου Ανδρέα υπήρξε επιθυμία του εθνικού ευεργέτη ή επιλογή του διάσημου αρχιτέκτονα.
Το έτος 1981 σημειώθηκε η μεγαλύτερη φυσική καταστροφή στο κτήμα, όπου 407 στρέμματά του κάηκαν στην μεγάλη φωτιά που αποτέφρωσε σχεδόν 600 στρέμματα πρασίνου. Μετά από 35 χρόνια περίπου, η αναβλάστηση έχει επαναφέρει το φυσικό τοπίο.